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若竹玛丽离开祖母，进入了海边的全寄宿制名门女校就读，在去学校的途中，她看到了一位伫立在鸽群中的少女。原来那位少女是入侵地球的舰队舰长——萩乃。而此时的萩乃已经是学校里人人憧憬的学校干部。这两人的相遇是偶然还是必然？互相对抗却又互相吸引的两个人，他们的心渐渐重叠在一起……
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在第二部，故事发生在钢铁天使1的29年后，钢铁天使的主人死后把钢铁天使藏在佛像中...高中女学生那一天去神社的地窖放东西时无意中再次唤醒了沉睡中的钢铁天使久留美，此后钢铁天使久留美的两个姐妹都用不同的方式醒了过来，后来的故事姐妹们又由敌人变成了姐妹...
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21-01 医师执照重回之日/医师执照返回之日 内田裕21-02 BJ与父亲的再见面/父亲再相见 濑谷新二 神村幸子21-03 悲伤的皮诺可 齐藤圭太、筱原隆 西田正义21-04 北欧的黑色天使/北欧的天使 杉野昭夫21-05 机器人手臂/机器手腕 金子匡邦 濑谷新二21-06 空中医院/飞在空中的医院 中川航21-07 百亿元的生命约定/一百亿日圆生命的缔约 片山美雪21-08 65年后的觉醒/六十五年后的苏醒 濑谷新二21-09 心的刻印/刻在心脏上的记号 杉野昭夫21-10 纽约的
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表面上看来，桃子（冰上恭子 配音）、百合（野上尤加奈 配音）、雏菊（宫村优子 配音）和红花（今井由香 配音）是四个活泼可爱个性开朗的女孩，可是在背地里，她们还有这另一重身份——为了拯救天使界而战斗的“爱天使”。随着时间的推移，曾经激烈的战斗已经成为了过往，过上了平静生活的四人逐渐失去了作为“爱天使”的记忆。一次旅途中，前往海边度假的四人意外的遭到了妖怪的袭击，之后现身的阿布罗狄女神（病藤真子 配音）恢复了四人的记忆。一枚神秘戒指的出现令来自魔界的普雷（矢尾一树 配音）再度蠢蠢欲动，而这枚戒指不再别处，正